共价有机框架(COF)具有不同的功能构建单元和较大的表面积,因此可以成为检测或提取金属离子的理想平台。
然而,由于相邻网之间存在非共价相互作用,大多数3DCOF具有相互渗透,这导致表面积和孔隙率降低,从而限制了它们在催化和分子/气体吸附方面的应用。
最近,由曾高峰教授和副教授领导的研究团队。中国科学院上海高级研究所(SARI)的徐清教授构建了一种新型非互穿3DCOF,用于通过框架中的亚胺键捕获Au离子。高表面积和丰富的空腔提供了高Au3+容量(570.18mgg-1)、选择性(99.5%)和效率(5分钟内最大容量吸附68.3%)。
该研究发表在先进功能材料上。
合成的BMTA-TFPM-COF显示出具有dia拓扑结构的良好结晶度和1,924m2g-1的高Brunauer-Emmett-Teller(BET)表面积。重要的是,非折叠互穿的开放空腔和暴露的C=N键有助于Au3+吸收的高容量、选择性和稳定性。
实验显示了Au捕获的机制。由于HAuCl4的影响,质子化的C=N键和质子化的含氮基团可以吸附AuCl4-并在酸性溶液中将Au(III)还原为Au(I)和Au(0)。因此,具有大量暴露的C=N键的BMTA-TFPM-COF可以通过质子化的C=N键促进Au(III)向Au(I)和Au(0)的转化,这进一步证实了C=N债券可以参与Au(III)的还原。
这项研究为开发用于Au3+捕获的3DCOF提供了新的见解。