研究人员报告了等离子体纳米腔中宽带尖端增强的非线性光学响应

将光压缩到衍射极限之外并控制纳米限制光引起的光学过程是纳米光子学的核心问题。特别是，扫描探针显微镜中等离子体纳米间隙的局域增强光为我们提供了一个独特的平台，用于在分子/原子尺度上获取特定位点的光学信息。

最近，不仅线性光学而且非线性光学也被应用于这种尖端增强纳米显微镜以获得更高的灵敏度和空间分辨率。在这种背景下，了解等离子体纳米腔的固有非线性光学特性对于更精确地控制纳米级非线性光学变得越来越重要。

由分子科学研究所副教授ToshikiSugimoto领导的研究人员成功阐明了尖端基底等离子体纳米腔的固有非线性光学特性。他们将波长可调谐飞秒脉冲激光系统与扫描隧道显微镜相结合，并专注于二次谐波产生(SHG)的尖端增强，报告了等离子体纳米腔中出乎意料的广泛尖端增强非线性光学响应(见图1)。

他们证明，SHG的尖端增强在可见光到红外波长范围内保持不变(见图2a-c)。此外，还验证了等离子体尖端的显着几何效应在宽带增强能力中占主导地位;尖端-基底纳米腔的宽带非线性光学特性不仅受到纳米级尖端顶点结构的显着影响，而且还受到微米尺寸尖端轴的影响(见图2d-i)。

通过对尖端-基底纳米腔内的等离子体场的精确数值模拟揭示了这些几何效应的起源。他们从理论上证明，宽带尖端增强的倍频特性可以响应纳米和微米级尖端结构而显着改变。包含这种结构信息的模拟很好地捕捉了实验观察到的行为(见图2j-l)。

对这些模拟结果进行更详细的分析揭示了尖端增强二次谐波的几何效应的根源;虽然微米级尖端轴将场增强的光谱范围扩展到近红外和中红外区域，但纳米级尖端顶点主要有助于增强可见光/近红外光。这表明微米级的尖端轴和纳米级的尖端共同能够分别同时增强中/近红外激发和可见/近红外辐射过程，从而实现了可见光到红外宽带的强烈增强的SHG地区。

等离子体纳米间隙显着宽带增强能力的证明为有意控制从根本上伴随着剧烈波长转换的特定位点非线性光学现象提供了新的基础。此外，该小组的发现为通过利用各种非线性光学过程开发下一代尖端增强纳米显微镜铺平了道路。

基于这些新技术，相关的化学和地形信息将成功地以最终的时空分辨率得到解决，促进异质环境中发生的各种物理、化学和生物过程的前沿微观研究。

更多信息：ShotaTakahashi等人，等离子体纳米腔中的宽带尖端增强非线性光学响应