X射线是一种电磁波,波长短,对包括活生物体在内的物理物质具有很强的穿透性。能够将X射线转换为紫外(UV)、可见或近红外(NIR)光子的闪烁体在许多领域被广泛用于实现间接X射线检测和XEOL成像。它们包括医学诊断、计算机断层扫描(CT)、太空探索以及无损工业材料和安全检查。
商业体闪烁体具有高光输出(LY)和卓越的能量分辨率。然而,它们存在一些缺点,例如复杂的制造程序、昂贵的实验设备、不可调谐的XEOL波长和较差的器件可加工性。它们都在可见光谱范围内产生发射,但在NIR范围内具有XEOL可能会在生物医学中找到更有趣的应用。厚晶体也会产生光散射,然后在光电二极管阵列中产生明显的信号串扰。
最近,金属卤化物钙钛矿已被研究用于X射线检测。不幸的是,这些材料也表现出一些固有的局限性,例如光/环境稳定性差、重金属毒性和低LY。因此,寻找开发新一代闪烁体仍然是科学研究的一个相当大的焦点。
在eLight上发表的一篇新论文中,由布法罗大学的PrasadN.Paras教授领导的一组科学家研究了镧系元素掺杂氟化物NS的使用。他们的论文着眼于允许在核壳几何结构中操纵激发动力学的设计策略和纳米结构。
镧系元素掺杂的氟化物NS避免了体闪烁体和金属卤化物钙钛矿的限制。它们还表现出许多有用的特性。镧系元素掺杂的氟化物NS的核壳结构可以通过采用廉价且方便的湿化学方法按需调整和设计。受益于镧系元素活化剂的丰富能级,发射波长可以调整并扩展到第二个近红外窗口。
这些NS显示出优异的光稳定性、低毒性和方便的器件加工性。这使它们成为下一代NS和XEOL成像的有希望的候选者。此外,它们表现出XEPL特性,在生物医学和光学信息编码中显示出有前景的应用。XEOL和XEPL的结合使它们适合拓宽应用范围。
近年来,NS开发取得了重大进展。研究小组讨论了允许在核壳几何结构中操纵激发动力学的设计策略和纳米结构。他们还生产XEOL、XEPL、光子上转换(UC)和下移(DS)。它可以在多个波长和不同的时间尺度上发射。
XEOL成像的基本工作原理是用闪烁体记录X射线穿透被摄体并用照相机成像后的衰减。闪烁体屏幕放置在目标下方以吸收透射的X射线光子。穿透活生物体的低剂量X射线可以应用计算机断层扫描。穿透非生物物质可以实现产品质量和安全检查。X射线辐照剂量应足够低以确保安全,而高分辨率和鲜明的对比度对于图像分析很重要。
X射线是一种在人体中穿透深度较深的电离辐射,已被广泛研究用于放射治疗和生物成像应用。强XEOL可以激活光敏剂以产生活性氧。它们通过光动力疗法直接减缓或阻止肿瘤生长,引起炎症并损害微血管系统。
UVC范围内的XEPL可用于杀菌和体内杀死病原体和癌细胞。具有大带隙和容易产生阴离子缺陷的氟化物适用于产生UVC持续发光。结合第一性原理计算的实验表征表明,氧引入诱导的氟空位充当电子陷阱。
光电探测器在生物医学传感、相机成像、光通信和夜视方面有各种应用。在商业光电探测器中,晶体无机半导体用作光电二极管和光电晶体管。它们不能有效地响应广泛的光子能量,包括X射线、紫外可见(UV-vis)和NIR光。
在NIR激发下,镧系元素掺杂的氟化物层通过能量转移UC过程发射紫外可见光。随后发生从镧系元素活化剂到钙钛矿层的辐射再吸收过程。钙钛矿层的可见发射是通过重新组合CB中的电子和VB中的空穴来产生的。
这种纳米传感器对具有不同剂量率的X射线以及不同功率密度的UV和NIR光子表现出广泛的线性响应。如第4.4节所述,在不集成钙钛矿层的情况下,镧系元素掺杂的氟化物NS也可用于生成XEOL、UC和DS,这可能在理论上实现宽带检测,但需要更多的研究未来。
镧系元素掺杂的氟化物纳米粒子因其低生物毒性、高光/环境稳定性、易于设备加工性、可调节的XEOL和XEPL特性以及其他有用的特性而成为下一代NS的合适候选者。
为了促进高性能氟化物NS的发展及其实际应用,该团队在下文讨论了该领域现有的挑战和未来的多学科机遇。了解XEOL机制有利于新氟化物NS的设计和探索。目前,产生的低动能电荷载流子是如何被传输到发光中心或被缺陷捕获的,以及相应的影响因素尚不清楚。
在计算或表征这些电荷载流子之间的能量差异时,第一个填充的非辐射激发能级和镧系元素活化剂的辐射能级是最佳的。这些计算将指导能量转移过程的设计,以匹配能量差异,然后提高光产量。高LY是实现超低剂量率应用的先决条件。