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用于氨合成的高效氮还原纳米线阵列的表面缺陷工程

氨是一种碳中性能源载体和潜在的运输燃料,广泛应用于化肥、塑料和炸药。传统的氨合成方法主要依赖于高温高压的Haber-Bosch工艺,这会导致大量的能源消耗和温室气体排放。

因此,开发合适的解决方案以在良性环境条件下实现高效、低能耗、低排放和可持续的氨生产至关重要。电化学合成氨已经成为一个热门的研究课题,它能够在电能驱动的环境条件下实现热力学非自发合成氨反应。

然而,非极性N2不溶于水,限制了其在催化剂表面的吸附和活化,还原电位下的竞争性析氢反应大大降低了N2还原成氨的产率和法拉第效率。因此,寻找具有高催化性能的新型电催化剂并研究N2还原成氨的反应机理至关重要。

近日,东北大学罗文斌教授、金属研究所李峰教授在JournalofEnergyChemistry上发表了题为“Boostingnitrogenelectrocatalyticfixationby3DTiO2-δNδnanowirearrays”的论文。该论文第一作者为东北大学博士生穆建佳。高轩文,副教授,为合著者。通讯作者为罗文斌教授、李峰教授。

在这项研究中,3D纳米线阵列在碳布上生长,形成一个集成网络,以避免粘合剂引起的副反应,延长循环寿命。氮还原反应(NRR)在-0.2V时表现出高氨产率(14.33µgh-1mgcat-1),在-0.1V时在0.1MKOH电解液中表现出高法拉第效率(9.17%),优于报道的Ov富TiO2基电催化剂。

在环境条件下,Ov和Ti3+在NRR中的协同作用得到了实验和理论证明,从而为高效电催化剂提供了一个新概念。

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